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【威尼斯网址】-59859cc威尼斯官网谷晓俊教授课题组在能源催化领域取得重要进展

近日,【威尼斯网址】-59859cc威尼斯官网谷晓俊教授课题组在能源催化领域取得重要研究进展,相关成果在材料与化学领域的国际顶级学术期刊Advanced Materials(影响因子32.086)上发表,题为“Exposing Single-Ni Atoms in Hollow S/N-doped Carbon Macroporous Fibers for Highly Efficient Electrochemical Oxygen Evolution”。论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202203442。

氢能源的大规模利用主要依赖于光/电催化全解水过程,包括析氢(HER)和析氧(OER)两个半反应。相较于HER,OER具有更慢的四电子转移反应动力学特性,是制约全解水效率大幅提升的瓶颈。因此,合理设计高性能的OER电催化剂是解决这一问题的关键。鉴于此,本研究首先设计合成CdS-NiSx/聚丙烯腈复合纤维前驱物,然后在惰性气氛下热解该复合纤维前驱物,从而获得Ni单原子嵌入的中空S/N掺杂碳大孔纤维催化剂(Ni SAs@S/N-CMF)。在该催化剂的制备过程中,CdS作为牺牲模板诱导产生了中空的大孔纤维结构,而表面锚定的NiSx物种首先被还原成Ni纳米颗粒,然后进一步通过原子迁移俘获策略演变成Ni单原子。

Ni单原子催化剂的形貌与结构演变

X射线吸收光谱结果表明,催化剂形成过程中发生了Ni纳米颗粒向单原子的转变,单原子催化剂中Ni与N配位,其配位数为4、价态在0与+2之间。这些精细原子结构表征为研究该催化剂的性能与结构关系提供了直接证据。

催化剂的精细结构表征

得益于大量暴露的Ni单原子和中空大孔结构,Ni SAs@S/N-CMF催化剂呈现出优异的OER活性和稳定性,在10mA cm-2下的过电位和Tafel斜率分别为285 mV和50.8 mV dec-1,远低于贵金属氧化物RuO2的过电位(366 mV)和Tafel斜率(100.9 mV dec-1),这为其实际应用提供了前提。本研究为构建新颖的单原子催化剂提供了一种新思路,并为高性能催化剂从微米、纳米到单原子多尺度的精密调控提供了参考。

催化剂的电催化性能

该工作由【威尼斯网址】-59859cc威尼斯官网谷晓俊教授课题组与南洋理工大学楼雄文教授课题组合作完成,谷晓俊和楼雄文为通讯作者。研究受到国家自然科学基金(22162019)、内蒙古自治区科技计划(2021GG0195)等项目的支持。

通讯作者简介:谷晓俊,化学化工学院教授,博士生导师。2008年10月,毕业于大连理工大学,获博士学位;之后在日本国立产业技术综合研究所,从事JSPS博士后研究;2011年2月,来校任教至今。目前担任中国稀土学会第七届稀土晶体专业委员会委员、中国能源学会第四届理事会理事、内蒙古石油和化学工业协会副会长、内蒙古化学会理事会常务理事以及多个国际学术期刊的编委。课题组结合自治区在新材料与能源高效利用领域的重大需求,围绕稀土功能材料、能源小分子催化转化、高性能电池等方向开展研究工作。主持包括教育部新世纪优秀人才支持计划、国家自然科学基金在内的科研项目10余项。以第一作者或通讯作者身份等在Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Sci.、Appl. Catal. B: Environ.等期刊发表高质量学术论文60余篇。

(供稿:化学化工学院  编辑:李文娟   审核:吴栓虎)

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